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          上海硅酸鹽所在壓電催化研究中取得進展


          2021-04-07 來源: 上海硅酸鹽研究所


            壓電材料具有非中心對稱性的結構,在外加機械力的作用下可誘導表面電荷的不對稱分布。表面富集的非平衡電荷能夠引發電化學反應,在溫和條件下可實現水和氧氣分子的活化以及活性氧物種的產生,從而可實現能源小分子(O2、H2O、CH4等)轉化,被認為是實現綠色化學合成的重要潛在反應途徑。

            近期,中國科學院上海硅酸鹽研究所能源和環境催化材料課題組通過合理的催化反應體系設計,制備出一系列具有壓電催化效應的半導體材料,開展了壓電催化析氫、壓電催化生成雙氧水、壓電催化轉化甲烷等方面的研究工作,揭示了能源小分子在催化劑表面的活化機制和轉化反應機理。該研究對推動利用自然界和人造震動能將含能小分子轉化為綠色能源具有重要意義。

            在外加超聲作用下,超薄的MoS2內部能產生壓電場。隨著超聲能量的增強,材料內部產生的內建電場作用增強,載流子分離效率提高,因此,當超聲能量增加時,MoS2產氫效率大幅提升。對MoS2進行電極性及表面極化修飾,不僅增加了材料表面的活性位點,使內建電場分離的電子與H+在同一位點累積,進一步促進了產氫效率的提升,還能構建空穴捕獲位點,促進了載流子的分離,實現了約1250μmol·g-1·h-1的高產氫效率。這種壓電效應與催化作用耦合的思想,為半導體催化以及納米能量轉換器件提供了新的解決思路,有望拓寬壓電材料在催化領域的應用。相關研究成果發表于Journal of Materials Chemistry A 6 (2018) 11909‐11915。

            利用壓電力顯微技術表征了BiOCl、C3N4等材料的壓電響應,并通過相關金屬離子氧化還原反應證實了這些材料的壓電催化活性位點。在空氣氣氛下,超聲BiOCl或C3N4的純水懸浮液可以分別得到28μmol/h和34μmol/h的H2O2產率,高于相應的光催化過程所得H2O2產率,表明這些材料在壓電場下對氧氣分子具有更強的催化效應,壓電催化反應的效率具有進一步應用發展的潛力。相關研究成果分別發表于ChemSusChem 11 (2018) 527‐531和Journal of Materials Chemistry A 6 (2018) 8366‐8373。

            利用羥基磷酸鈣HAp的壓電催化效應,通過甲烷氧化與甲醇偶聯的串聯過程實現了甲烷向低碳醇的轉化。通過探針分子的吸附以及Au3+還原反應,驗證了超聲振蕩下HAp的作用機制為壓電催化而非超聲催化。在超聲振蕩下,HAp的表面感應電荷能夠分別作為表面陰極/陽極引發電化學反應,實現甲烷、氧氣和水分子的活化,其中,氧氣和水分子活化后產生的羥基自由基可進攻甲烷的C-H鍵使其轉化為低碳醇。HAp上甲烷的壓電催化轉化能夠獲得甲醇、乙醇、異丙醇產物,產率分別為84.4、43.2、9.6μmolg-1h-1,且沒有一氧化碳或二氧化碳的生成。該研究通過碳碳偶聯延長了甲烷轉化的反應路徑,緩解了甲醇發生過度氧化的情況,同時提出了一個基于壓電催化的C1化合物升級思路。相關研究成果發表于Nano Energy, 79(2021) 105449‐105459。

            研究工作得到國家自然科學基金等的支持。

          (a)甲烷在HAp上的壓電催化轉化示意圖;(b)超聲振蕩功率對轉化效率的影響;(c)HAp電滯回線與場致位移曲線


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